《魔界天使》第二季开场便重新拉紧了天使阵营与魔界势力之间的对抗。夜晚，音无芽衣美独自经过一座无人公园，来自魔界的恶魔洛可·科突然出现，将目标锁定在她体内沉睡的神秘梅伊之力上。
为了将这股力量分离出来，洛可·科驱使永恒之臂向芽衣美发动袭击。此前看似平静的生活由此被打破，围绕梅伊之力展开的争夺也再次浮出水面。
与此同时，神野直人家中迎来了一位意外归来的成员。原本应该留学在外的义妹神野光突然回国，并进入直人所在的学校。她的归来改变了原有的相处状态，也让莉卡隐约感到不安。
神野光突然归来，几人的生活再次出现变化
神野光没有提前透露回国安排，直接出现在直人面前。分别一段时间后，两人重新回到熟悉的相处方式，但光的出现也让直人、莉卡之间原本稳定的关系产生了新的变化。
莉卡对光的归来有些担心，只是几人还来不及弄清这种不安来自哪里，新的危险便已经出现。在保健室里，直人与莉卡正在单独相处，神秘梅伊突然现身，并趁两人没有防备将莉卡带走。
这次突袭让剧情从人物关系迅速转向营救行动。直人必须尽快找到莉卡，但以现有力量还无法应对神秘梅伊。想要改变局面，他们只能寻找新的力量，而刚刚回到身边的神野光也因此被卷入其中。
莉卡遭到绑架，新吉布利尔成为营救关键
天使拉布利尔告诉直人，想要救回莉卡，必须创造一位新的吉布利尔。这个方法需要直人与神野光共同完成，也让两人不得不面对身份和关系带来的顾虑。
在莉卡仍被神秘梅伊控制的情况下，两人已经没有太多犹豫的时间。直人与光最终按照拉布利尔的指引完成觉醒仪式，新的吉布利尔随之诞生，原本只是突然回国的神野光也正式进入这场力量争夺。
这段剧情将几条原本分散的人物线逐渐连接起来。音无芽衣美遭到洛可·科袭击，揭开了魔界一方争夺梅伊之力的行动；神野光结束留学归来，为新力量的出现提供了转折；莉卡被带走，则直接推动直人作出选择。
神野光的身份变化是第二季这一阶段最重要的看点。她从重新回到神野家的义妹，逐渐成为直人营救莉卡不可缺少的同伴。随着新吉布利尔觉醒，洛可·科的真正计划、芽衣美体内的力量以及莉卡的处境，也将继续推动后面的故事发展。
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